近日，南京农业大学工学院李坤权教授课题组在国际权威期刊《Chemical Engineering Journal》（IF=13.5，TOP5，南农A类期刊）上发表题为 “Green mechano-aqueous dual-tuning enables defect-conserved N-P-O coordination in plant-biochar for ultrastable supercapacitors” 的研究性文章。该研究创新性地提出绿色机械化学—水溶剂化协同策略，成功制备出缺陷富集且具有特定N-P-O配位结构的生物质基电极材料，为超级电容器的高性能化与可持续发展提供了新范式。
在电化学储能领域，生物质衍生生物炭因碳负特性和资源可再生性成为电极材料的优选方向，但传统氮磷共掺杂技术中，掺杂剂与活化剂的前驱体反应严重降低掺杂效率，导致电极假电容贡献不足、循环稳定性欠佳，制约了其实际应用。针对这一关键瓶颈，课题组以香蕉皮为生物质原料，结合机械化学活化与水溶剂化调控技术，引入磷酸二氢铵（ADP）作为氮磷共掺杂剂，构建了缺陷守恒的N-P-O配位结构（Dpr-N-P=O）。
研究表明，水溶剂化作用有效抑制了球磨过程中的“冷焊效应”，保留了香蕉皮生物炭（DBC）的本征缺陷位点，而机械力驱动ADP中的氮磷物种与缺陷位点优先反应，形成了N/O为亲电位点、P为亲核位点的独特Dpr-N-P=O构型。该构型显著促进界面电荷转移与氧化还原反应活性，优化后的NP-5H-1电极（DBC:ADP=1:1）表现出卓越的电化学性能：比表面积达2182.26 m²/g，比电容高达414 F/g，法拉第假电容较无溶剂化处理电极提升8.74倍；基于该电极的对称超级电容器在450 W/kg功率密度下能量密度达30.68 Wh/kg，且经过30,000次循环后电容保持率达105.26%，展现出优异的长循环稳定性。密度泛函理论（DFT）计算进一步证实，Dpr-N-P=O构型的低能级间隙与强离子吸附能力是其高性能的核心机制。
该研究不仅解决了传统掺杂技术中heteroatom损耗与缺陷破坏的关键问题，还建立了缺陷-掺杂剂协同增强储能性能的结构-活性关系，为生物质基电极材料的绿色制备与性能调控提供了全新思路，对推动超稳定、高能量密度超级电容器的产业化发展具有重要意义。
南京农业大学工学院为本文唯一通讯单位，李坤权教授为通讯作者，薛艳博士为第一作者，申毅锋博士、苗胜盛博士等为研究主要参与者。该研究得到国家自然科学基金、江苏省自然科学基金、河南省科技研发计划等项目的资助。
文章链接: https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.171372
